Oorlog
Ze vond het kleine Nederland maar saai en ze verlangde naar Parijs en haar jonge minnaars. Ze besloot toen om per boot via Engeland en Spanje naar Frankrijk te gaan. Vanwege de oorlog was deze omweg nodig. Vlak voordat ze vertrok kreeg ze bezoek van de Duitse consul Karl Cramer. Hij bood haar 20.000 Franc aan om in Frankrijk voor de Duitsers te gaan spioneren. En dat aanbod accepteerde ze, domweg omdat ze vond dat ze door haar ontslag in Berlijn wel een genoegdoening verdiende voor het verlies van haar vermogen. En zo werd ze agent H 21 die werkte voor de Duitsers. In december 1915 vertrok ze per boot naar Engeland. Eenmaal in Engeland aangekomen werd ze verschillende malen ondervraagd door de militaire autoriteiten en Scotland Yard. Ze konden haar echter niets ten laste leggen en ze mocht weer vertrekken. Niettemin stuurde Scotland Yard een geheime brief naar de Franse autoriteiten in Le Havre, waarin ze als ongewenst persoon in Engeland en volstrekt onbetrouwbaar werd aangeduid. En daarmee was de aandacht van de Franse autoriteiten op haar gevestigd.
Ze reisde vervolgens via Madrid naar Frankrijk. Doordat de Franse veiligheidsdienst, na ontvangst van de brief van Scotland Yard, besloten had om haar de toelating tot Frankrijk te ontzeggen werd ze aan de grens niet toegelaten. Maar met de hulp van de bevriende ex-ambassadeur, Jules Camben, lukt het haar uiteindelijk toch om Frankrijk binnen te komen.
Pas in mei 1916 arriveerde zij in Parijs. Ze ontmoette daar een nieuwe liefde, de Russische officier Vadime de Massloff. Hij was gelegerd in Vittel en daar wilde zij hem graag bezoeken. Als buitenlandse had ze echter een speciaal pas nodig om dit militaire gebied in te mogen. Dit ging ze aanvragen bij het Militair Bureau voor Buitenlanders. In datzelfde gebouw was echter ook de Franse contraspionagedienst gevestigd. En op de een of andere manier (de verhalen daarover lopen uiteen) kwam ze daar in contact met de chef van de Franse contraspionage, Georges Ladoux. Ondanks de waarschuwingen van Scotland Yard dat zij onbetrouwbaar was, stelde hij haar voor om voor een bedrag van 1.000.000 Franc voor Frankrijk te gaan spioneren bij de Duitsers. Natuurlijk vertelde ze niet dat ze al door de Duitsers gerekruteerd was. Ze kreeg het pasje om De Massloff in Vittel te bezoeken. Tijdens dat bezoek vroeg hij haar ten huwelijk en bij terugkeer in Parijs stemde ze toe om inderdaad voor de Franse spionagedienst te gaan werken. Het bedrag dat ze kreeg was namelijk zo groot dat ze, samen met haar geliefde, het mooie en rijke leventje dat ze had gehad zou kunnen voortzetten zonder daar ooit nog voor te moeten werken. En daarmee werd ze dus dubbelspionne.
Met Ladoux werd afgesproken dat ze via Spanje naar Nederland zou reizen om daar op verdere instructies van de Fransen te wachten. Tijdens een tussenstop in Engeland werd zij op 14 november 1916 echter opnieuw aangehouden. Gedurende drie dagen werd zij ondervraagd door MI5 en Special Branch. De aanhouding was eigenlijk een vergissing want de Engelsen hielden haar voor de Duitse spionne Clara Benedix. Tijdens haar verhoor gaf zij aan dat ze voor de Franse geheime dienst werkte. De Engelsen geloofden haar niet maar namen toch contact op met de Fransen. En in overleg werd besloten dat ze niet door zou reizen naar Nederland maar teruggestuurd zou worden naar Madrid. Daar kwam ze op 11 december 1916 aan. Ze wachtte op verdere instructies van Ladoux, maar toen die uitbleven besloot ze om dan zelf maar wat te ondernemen. Ze maakte contact met de Franse kolonel Danvignes die eveneens in Madrid verbleef en met de Duitse militaire attaché Arnold von Kalle. Ze begon een verhouding met Von Kalle en probeerde informatie uit hem te krijgen. En als spionne die voor de Duitsers werkte moest ze Von Kalle ook de nodige informatie verstrekken. Von Kalle gaf haar alleen waardeloze informatie. Intussen was het bij de Franse geheime dienst bekend dat Mata Hari zich in Madrid omringde met militaire kopstukken van verschillende nationaliteiten. Na haar terugkeer naar Frankrijk weigerde Ladoux Mata Hari het beloofde geld uit te betalen. Haar verweer was dat ze aan Von Kalle alleen maar feiten die ze in de Franse krant gelezen had doorgaf werd niet geloofd. Intussen stuurde Von Kalle allerlei informatie naar Berlijn die hij van Mata Hari ontvangen had. Dit met de kennelijke bedoeling om deze informatie door de Fransen te laten onderscheppen en zo Mata Hari buiten spel te zetten. Bovendien bleek dat de informatie die ze aan Danvignes had doorgespeeld, nooit in Parijs aangekomen was. Dom was natuurlijk dat ze eigenlijk zonder instructie vanuit Parijs op eigen houtje geopereerd had.